Radon

Gaz chimiquement inerte, le radon est le plus « lourd » (le plus dense) des gaz nobles (en ne prenant pas en compte l'oganesson). Dans les conditions normales de température et de pression, le radon est un gaz monoatomique d'une masse volumique de 9,73 kg/m³[20].

C'est l'un des gaz les plus « lourds » (denses) à température ambiante, pratiquement 8 fois la densité de l'air.

À température et pression standard, le radon est incolore, mais lorsque la température est abaissée en dessous de son point de congélation (202 K ; −71 °C), il devient phosphorescent puis jaune si la température baisse encore et finalement rouge-orangé aux températures de l'air liquide (< −180 °C )[21]. Quand il est dans un état condensé, le radon paraît également lumineux, à cause de l'intensité des radiations qu'il dégage. Il est dit « autofluorescent ».

Il existe 35 isotopes de radon connus jusqu'à ce jour, mais seuls 4 d'entre eux existent dans la nature, à l'état de traces, qui tous se désintègrent suivant le mode alpha. Seul le radon 222 a une demi-vie suffisante pour représenter un problème de radioprotection dans des cas extrêmes.

• L'isotope le plus fréquent (et à plus longue demi-vie) est le radon 222 qui est le produit (isotope-fils) de la désintégration du radium 226, dans la chaîne de désintégration de l'uranium 238. Il a une demi-vie de 3,823 jours.
• Le radon 220 est le principal produit de désintégration du radium 224, dans la chaîne de désintégration du thorium 232. Il fut pour cette raison appelé « thoron ». Il a une demi-vie de 55,6 secondes.
• Le radon 219 est dérivé de l'actinium, il fut appelé « actinon ». Il provient de la série de l'uranium 235. Il a une demi-vie de 3,96 secondes.
• Le radon 218 est un produit très minoritaire (0,10 %) de la désintégration de l'astate 218 (désintégration β⁻), lui-même produit de désintégration très minoritaire (0,02 %) du polonium 218. Il appartient donc à la chaîne de désintégration de l'uranium 238, mais ne représente que 0,2 ppm de la radioactivité du radon 222. Il a une demi-vie de 35 millisecondes.

Ayant une faible demi-vie (relativement aux autres radionucléides présents en certaine quantité dans la nature), le radon 222 est un gaz extrêmement radioactif. Son activité massique est de 5,73 × 10¹⁵ Bq/g.

Le radon est un gaz rare, qui entre difficilement en composition chimique. Des expériences indiquent néanmoins que le fluor peut réagir avec le radon pour former du fluorure de radon. L'existence de clathrates du radon a aussi été rapportée.

Les taux de radon observés dans la nature sont si faibles qu'on ne le détecte pas par des analyses chimiques classiques, mais par sa radioactivité.

Une activité de 1 000 Bq par m³ d'air (concentration largement supérieure à ce qui est habituellement observé) traduirait une présence de 0,17 picogramme de radon par mètre cube — soit une concentration molaire de l'ordre d'un millionième de millionième de millionième — alors qu'une concentration relative de l'ordre du millionième est déjà très difficile à détecter. Hors contexte de guerre atomique ou accidentel (Tchernobyl, Fukushima...), toute la radioactivité de l'atmosphère terrestre n'est due qu'à quelques dizaines de grammes de radon[22]. Un air chargé en radon ne change donc pas de composition observable ni de propriétés physico-chimiques (le changement porte sur des « traces de traces de traces »), cependant la présence du radon est détectable à l'aide d'outils appropriés.

Cette faible teneur de l'air en radon est due à sa rapide décomposition radioactive, mais il est en permanence remplacé par un flux de radon libéré par les roches, les mines (d'uranium et de charbon notamment) ou les eaux naturelles qui les traversent.

Le radon est spontanément présent dans toutes les régions quelle que soit la nature du sol. Sa concentration est plus élevée dans les régions uranifères, notamment granitiques et volcaniques, mais elle n'est pas négligeable même dans les terrains calcaires. La teneur au sol peut dépendre de la circulation des eaux souterraines. En France, selon l'IRSN il « représente le tiers de l'exposition moyenne de la population française aux rayonnements ionisants »[23] ; les régions riches en radon sont la Bretagne, le Massif central, les Vosges et la Corse.

Le radon se forme par désintégration du radium dans la chaîne de désintégration radioactive de l'uranium et du thorium naturellement contenus dans les roches ou le sol (ou déplacés par l'Homme lors de certaines activités industrielles ou minières).

Ces deux métaux sont présents dans la croûte terrestre depuis sa formation, et leurs isotopes les plus communs ont une très longue demi-vie (~704 Ma pour ²³⁵U ; ~4,47 Ga pour ²³⁸U ; ~14,1 Ga pour ²³²Th).

L'uranium et le thorium continueront donc à naturellement produire un flux naturel de radon, pour des milliards d'années, à des concentrations voisines de celles que nous connaissons.

Au moment de sa formation par désintégration, chaque atome de radon est expulsé de sa matrice (grain du matériau), avec une énergie cinétique (ou « énergie de recul ») qui lui permet, dans un minéral de densité moyenne de parcourir de 20 à 70 nm[24]. S'il est proche de la surface d'une roche ou dans un grain fin, il peut se déplacer par diffusion et passer dans l'air ou dans l'eau, mais ce processus étant lent, et le radon ayant une assez courte demi-vie, seul le radon formé en surface des phases solides atteindra l'air ou l'eau avant de se désintégrer. L'eau, (chaude et acide notamment) peut aussi solubiliser la roche et se charger de radon[24]. Dans les sols les plus communs, selon l'INERIS, 10 à 50 % du radon s'échappe du grain où il est produit et passe dans les pores et éventuellement l'air ou l'eau interstitielle[24]. Le coefficient d'Oswald (dit coefficient de Bunsen quand il concerne l'eau), est le rapport de l'activité volumique du radon dans l'eau à son activité volumique dans l’air[24] ; ce coefficient α est une fonction décroissante de la température de l’eau T :

${\displaystyle \alpha =0{,}105+0{,}403\times \mathrm {e} ^{-0{,}0502\times T}}$ (T exprimée en °C)

Par exemple à 20 °C : ${\displaystyle \alpha =0{,}245}$

Le flux naturel de radon est normalement piégé dans la roche qui lui donne naissance, et sa demi-vie très courte (de l'ordre de quatre jours) interdit une accumulation au sens propre du terme. Cependant, son caractère gazeux le rend potentiellement mobile. Les activités humaines (mines et combustion du charbon, certaines sécheresses induites par l'homme) peuvent augmenter la libération de radon, et les constructions humaines peuvent l'aspirer et lui permettre de stagner localement, conduisant à des concentrations importantes. Une bonne ventilation est alors nécessaire. Le radon se trouve ainsi en concentration importante dans les mines souterraines et parfois dans les caves (dans certaines zones minières ou granitiques). Il peut aussi être trouvé dans certaines eaux de source et sources chaudes[25].

Le radon dégaze du sol en quantités plus ou moins importantes[26]. On peut mesurer sa radioactivité ou tenter d’en faire une mesure quantitative[27]. Le niveau de radon dans l'air est habituellement plus faible en zone urbaine qu'en zone rurale, en raison de sols plus imperméabilisés.

La concentration du radon dans l'atmosphère est si faible que des eaux naturellement riches en radon le perdent au contact de l'air. De ce fait, les nappes d'eaux souterraines, en contact direct avec les roches où le radon est produit, sont plus chargées en radon que les eaux de surface. De même, dans les sols, la zone saturée en eau a une concentration plus forte que la zone aérée, en contact indirect avec l'atmosphère[28]^,[29].

Les eaux météoriques peuvent parfois être intensément radioactives à cause de niveaux élevés de radon et ses descendants ²¹⁴Bi et ²¹⁴Pb, au point de perturber les outils de surveillance radiologique des centrales nucléaires[30].

Les niveaux les plus élevés sont trouvés dans les pluies d'orage. Une hypothèse est que le radon se concentre dans les zones orageuses en raison de sa charge électrique atomique positive. De plus les orages apparaissent en été quand les sols sont plus chauds et/ou desséchés et relarguent le plus de radon[31]. Des estimations de l'âge des gouttes d'eau ont ainsi pu être obtenues en mesurant l'abondance isotopique des descendants du radon à vie courte dans la pluie[32].

Le radon est présent dans les roches pétrolifères, et l'eau de mer ou la boue utilisée comme fluide dans les forages pétroliers peut se charger de précurseurs du radon. Dans l'eau de mer introduite dans les puits comme fluide de mise en pression, le baryum et le strontium sursaturent l'eau en baryum et en solution de sulfate de strontium. Avec la décompression brutale de l'eau de mer remontant dans le tuyau, le baryum et le strontium tendent à précipiter et former des cristaux qui se déposent sur le métal du tuyau. Ils y forment alors des couches de tartre radioactif qui endommagent les tuyaux (le radon peut apparaître dans ce tartre, et y laisser ses produits de désintégration radioactifs). Pour limiter ce risque, les pétroliers cherchent à supprimer les sulfates de l'eau de mer injectée et à en contrôler l'acidité. Des membranes nanofiltrantes suppriment aussi les particules siliceuses et bactériennes, ce qui réduit encore le risque de formation de tartre et de biofilms[33].

De plus, les raffineries pétrolières séparent les produits pétrochimiques grâce à leur point d'ébullition, or le radon a une courbe de pression/température proche de celle du propane et il atteint son point d'ébullition à la même température que le propane, ce qui explique que la zone de l'usine où le propane est traité est souvent l'une des zones les plus radioactives de l'usine. En se désintégrant dans le tuyau de propane fraîchement produit, le radon y forme des radioisotopes solides qui se déposent sur le métal et qui peuvent revêtir la totalité de l'intérieur des tuyauteries de gaz[34].

On trouve donc aussi du radon dans les résidus de l'industrie du pétrole et du gaz naturel.

Sans surprise, on trouve du radon dans les roches profondes. Il peut s'accumuler dans les cavités minières[35] et contaminer l'air et l'eau qui circule dans les galeries en service ou abandonnées[36]. Il est aussi présent dans le pétrole et le gaz naturel extraits des puits creusés dans ces roches.

Le radon percole dans le sol, d'autant plus vite et facilement que le sol est perméable. Il circule au sein de substrats homogènes par diffusion moléculaire et advection/convection en tendant à se répartir de manière uniforme, mais en réalité il diffuse préférentiellement et bien plus rapidement dans les fissures, failles et fractures de la roche, ou avec l'eau qui y circule[24].

À la différence de ses descendants qui sont des aérosols solides s'attachant aux particules fines de l'air[24] et susceptibles de se fixer dans les poumons, il a heureusement peu d'affinité avec la matière organique ou les mucus, ce qui laisse penser que tant qu'il ne s'est pas désintégré, il ne fait que passer dans le sol, avec peu d'impacts mutagènes, et qu'il ne gagne pas la sève des plantes via les racines (par contre il pourrait être absorbé par les feuilles lors de leur respiration, via les stomates) notamment les feuilles proches du sol.

Son comportement dans le sol a fait l'objet d'études dans le cadre de la gestion des déchets radioactifs (qui peuvent générer d'importantes quantités de radon)[37]. Plus encore qu'en surface, la principale source d'exposition au rayonnement dans les mines d'uranium et de charbon est le radon et ses produits de désintégration[38]^,[39] (le radon est source de 29 % environ de l'exposition totale[40] et d'environ 69 % de la radioactivité naturelle interne dues à des particules inhalées et 59 % de la dose due aux rayonnements d’origine naturelle[24]) à laquelle nous sommes exposés en surface).

Le polonium 218 et le polonium 214 sont en réalité les deux produits les plus cancérigènes générés par le radon, plus que le radon lui-même pour la dose radioactive délivrée aux poumons[41].

Les eaux souterraines se chargent de radon au contact des roches qui en libèrent, soit en profondeur, soit au contact de roches anciennes présentes en surface (du granite par exemple). Le radon s'échappe de l'eau dès que celle-ci est en contact avec l'air libre, y compris dans certaines stations thermales[42]. Les eaux thermales peuvent en contenir assez pour émettre des centaines à des dizaines de milliers de becquerels par litre[43]. Le radon peut aussi se retrouver concentré dans certains sites de stockage souterrain, et dans les galeries où sont situés certains captages souterrains de sources minérales[44]. Ainsi des taux courants de plusieurs milliers de Bq/m³ d'air sont mesurés dans les salles d'hydrothérapie utilisant des eaux souvent naturellement chargées en radon. Ces taux atteignent même des centaines de milliers de Bq/m³ d'air dans certaines grottes thermales[42].

Les teneurs en radium 226 des eaux minérales varient de quelques millibecquerels à quelques becquerels par litre, avec environ 1 µg d'uranium naturel par litre et souvent moins de 10 µg/l de thorium (peu hydrosoluble en condition normale). Le radon 222 est aussi plus présent que le radium 226 car plus soluble. Il y a jusqu'à 10 000 fois plus de radon 222 que de thorium 226 (exemples à Bad Gastein, Bagnères-de-Luchon, etc.). Une partie du radon peut aussi provenir de l'érosion de roches par les eaux venant de la surface (eaux neptuniennes), expliquant une diminution de la radioactivité de l'eau en période de gel ou de sécheresse et un pic de radioactivité à la fonte des neiges (ex à Bagnères-de-Luchon). L'activité volumique du radon dans les eaux thermales au point d'émergence varie donc beaucoup ; selon la source et parfois selon l'époque de l'année, allant jusqu'à plusieurs dizaines de milliers de Bq/l. Cette activité peut chuter de 80 % entre la source et les bains (par dégazage du radon) quand l'eau passe par un réservoir ou est stockée en piscine, mais elle ne chute pas quand l'eau est directement amenée par tuyaux aux buvettes, étuves, etc.[42].

Au point de prélèvement, dans les provinces carbogazeuses (produisant de l'eau gazeuse chargée en gaz carbonique), le gisement peut produire jusqu'à quatre fois plus de gaz que d'eau (150 m³/h à Royat, contenant du radon et du thoron, « à des teneurs de l'ordre de la dizaine de milliers de becquerels par mètre cube » (Desgranges et collaborateurs, 1978, cités par Améon 2003[42]).

La présence de nombreuses sources thermales dans une région induit souvent une augmentation de la radioactivité moyenne de l'air, avec par exemple à Misasa au Japon (où l'on trouve 70 sources thermales), environ 1,3 GBq de radon sont émis par jour dans l'air à partir de l'eau et du sol.

L'air y est deux fois plus radioactif qu'ailleurs en l'absence de telles sources. Ainsi il a déjà été mesuré en 1962 dans le parc thermal et le jardin de l’hôtel de Luchon une activité volumique du radon de 30 Bq/m³, soit 3 fois plus élevée que la normale (10 Bq/m³ selon UNSCEAR 2000)[42]. L'exposition d'un curiste est généralement de moins de 2 mSv/an, mais peut parfois être « non négligeable du point de vue de la radioprotection ». Les médecins et une partie du personnel (dont le personnel d'entretien la nuit, quand l'aération est moindre) peuvent aussi subir une exposition chronique non négligeable[42].

En Europe, les eaux thermales et potables les plus radioactives sont trouvées en Europe centrale[42], une des plus radioactives étant la source de l’île d'ikaria en Grèce[45]. La directive 96/29/Euratom a inclus le thermalisme comme étant une activité professionnelle durant laquelle les travailleurs sont exposés à des sources naturelles de rayonnement ionisant.

Les premières études sérieuses sur la toxicité du radon se placent dans le contexte des mines d'uranium. Les premières proviennent de la région de Joachimsthal, en Bohême ; d'autres études ont été faites dans la région du sud-est des États-Unis pendant la guerre froide.

Du fait que le radon est un produit de désintégration de l'uranium, les mines souterraines d'uranium peuvent présenter des concentrations élevées de radon. De nombreux mineurs de la zone des Four Corners manifestèrent des cancers du poumon à la suite d'une exposition à des taux élevés de radon pendant les années 1950. L'incidence différentielle des cancers du poumon a été particulièrement élevée chez les mineurs indiens et mormons, parce que ces populations ont normalement des taux de cancer du poumon particulièrement bas. Les normes de sécurité imposant des ventilations performantes et coûteuses n'étaient pas imposées pendant cette période[55].

Le danger du radon dans les habitations a été mis en évidence en 1984, quand Stanley Watras, employé de la centrale nucléaire de Limerick (Pennsylvanie) déclencha les détecteurs de radioactivité en se rendant à son travail, les autorités cherchèrent pendant 2 semaines l'origine de cette contamination. Ils trouvèrent finalement que la source était un taux très élevé de radon (près de 100 000 Bq/m³, soit 2700 pCi/l) dans la cave de son domicile[49], sans relation particulière avec la centrale nucléaire.

Il a été calculé qu'un tel taux d'exposition est aussi risqué que de fumer 135 paquets de cigarettes par jour. À la suite de cette découverte hautement médiatisée, des normes sanitaires furent définies, et la détection du radon (et sa ventilation) devinrent une préoccupation publique[56].

Le radon est chimiquement neutre : l'atome de radon en lui-même ne se fixe pas dans les poumons ni dans l'organisme humain. De ce fait, les doses délivrées par le radon proprement dit sont négligeables. Ce sont les descendants du radon qui sont à l'origine des irradiations, et principalement ses descendants à vie courte. Les effets du radon sur l'organisme peuvent devenir significatifs si la concentration devient trop abondante.

Dans une atmosphère chargée en radon, celui-ci est très rapidement en équilibre séculaire avec ses descendants à vie courte. Par exemple, à la suite de sa désintégration alpha (3,824 jours), le radon 222 va donner du polonium 218 (3,1 min). Celui-ci va rapidement, par une autre désintégration alpha, donner du plomb 214 (26,8 min), qui va donner du bismuth 214 (19,7 min), puis du polonium 214 (164 µs) et enfin du plomb 210 (22,3 années), à vie relativement plus longue.

Les produits de désintégration à vie courte et surtout le plomb 210 se retrouvent sous forme libre (particules nanométriques) ou déposés sur les aérosols (micrométriques), qui pénètrent par les voies respiratoires et se fixent dans le poumon.

Ce plomb est lui-même radioactif, et se désintègre en bismuth 210 (5,01 jours), qui donne du polonium 210 (138 jours), puis du plomb 206 (stable).

Ces descendants radioactifs fixés dans les poumons émettent des particules α d'énergie élevée qui irradient les tissus.

Pour un becquerel de radon, il y a alors 4 désintégrations alpha successives et 5 bêta[57].

Le seul risque connu pour l'inhalation du radon (et plus encore de ses produits de désintégration) est celui du cancer du poumon. En 1987, le radon a été reconnu par le Centre international de recherche sur le cancer (CIRC) cancérigène pulmonaire pour l'homme, sur la double base d'études expérimentales animales et d'études épidémiologiques chez les mineurs d'uranium. Sa cancérogénicité a été démontrée par de nombreuses études épidémiologiques (études rétrospectives notamment) ayant porté sur les mineurs de fond de mines d'uranium ou de charbon.

Dans le Système international d'unités, l'unité utilisée pour mesurer la concentration d'activité du radon dans l'air est le becquerel par mètre cube (Bq/m³). Le coefficient de dose efficace par unité d’exposition adopté pour le radon est issu de la publication 65 de la CIPR, il est égal à 2,46 × 10⁻⁹ Sv par Bq h/m³. Ce taux correspond à un coefficient de conversion de 1 millisievert par an pour 50 Bq/m³[58]. Respirer en permanence un air chargé de radon à 3 000 Bq/m³ (ce qui est une concentration très élevée) conduit donc à une irradiation de 65 mSv/an, ce qui équivaut en termes de risque cancérigène à fumer 20 cigarettes par jour[59].

D'autres unités sont également utilisées en pratique, le working level (WL) et le milli-working level (mWL), qui mesurent le rayonnement émis par les descendants du radon. Par définition, 1 WL est équivalent à 1,3 × 10⁵ MeV en rayonnement alpha par litre d’air. L'exposition des mineurs au radon est alors mesurée en working level months (WLM), c'est-à-dire le produit du nombre de mois de travail (170 h au Canada, 173 h aux États-Unis) par l'activité ambiante quand elle est mesurée en WL[60]^,[61]. En pratique, le working level équivaut à une activité volumique du radon de 12 000 Bq/m³, et 1 WLM correspond à peu près à l'exposition pendant un an à une atmosphère où l'activité du radon serait de 230 Bq/m³. La conversion entre ces deux unités est difficile, car nécessitant la connaissance précise des facteurs d'incertitude[62].

Le supplément de risque de contracter un cancer du poumon au cours de sa vie serait de 350 cancers par million d'habitants pour un niveau d'exposition de un WLM[63], soit 0,035 % par WLM. Cependant, le niveau d'exposition de la population est mal mesuré, et ce risque est également très dépendant du tabagisme, le radon étant à la fois un inducteur et un facteur multiplicatif du cancer du fumeur, ce qui rend les études épidémiologiques d'interprétation difficile.

L'homme et les animaux y sont principalement exposés via l'inhalation d'air en contenant, et plus rarement via l'ingestion d'eau (cas de certaines eaux thermales). Certaines eaux déclarées potables peuvent laisser dégazer du radon[64]. Une étude a conclu que le risque radon devrait être pris en compte dans le choix des sites de creusement de puits[65].

Certains métiers — mineurs, travailleurs des engrais phosphatés[66]^,[67], du phosphogypse[68] ou du thermalisme — y sont plus exposés.

15 études rétrospectives de cohortes de mineurs de fonds exposés au radon, ainsi que les analyses de 22 études épidémiologiques faites en habitat résidentiel en Amérique du Nord, Chine et Europe ont clairement démontré que le radon est un cancérigène certain pour les poumons humains, même à des taux couramment rencontrés dans l'air intérieur des maisons[41]. La courte durée de demi-vie de ses descendants pourrait expliquer que ces cancers radio-induits semblent cibler les poumons et que les leucémies (de l’adulte, au Royaume-Uni) n’y semblent pas associées[52].

Dès les années 1960, au Royaume-Uni notamment, dans le East Midlands, le Kent et le bassin houiller écossais[69], on a mesuré le radon dans certaines mines de charbon. Les valeurs trouvées pour le radon 222 variaient de 0,2 pCi/L (= picocuries de radon par litre d'air), proche de ce qu'on trouve dans l'atmosphère, à plusieurs centaines de fois plus.

En 1964, en se basant sur les modélisations de quantités de radon inhalé et sur l'expérimentation animale, des chercheurs estiment que les normes alors en vigueur dans l'industrie minière de l'uranium (20 rads par an tolérés pour les cellules pulmonaires exposées via une respiration par le nez avec une ventilation pulmonaire moyenne de 15 L/min) ne permettaient pas de limiter les risques. Ils proposaient de réduire cette « norme » de dix fois[38]. Cependant, à la fin du XX^e siècle, beaucoup de pays miniers ou d'industries n'avaient pas encore de réglementation sur le radon dans les mines ou ne l'avaient que depuis peu. De plus, la mesure précise de l’exposition réelle au radon et à ses descendants dans la mine, dans le sol à proximité de la mine[70], ou évaluée à partir d’échantillons peut être délicate[71], notamment parce que le radon peut se dégrader rapidement, y compris dans les poumons et l’organisme, en formant des produits de décomposition à vie courte qui rendent difficile l’analyse conjointe de la somme des énergies alpha potentielle du radon et de ses descendants[72], d’autant que la teneur relative des teneurs en ces différents produits varie dans l’espace et le temps.

Enfin, dans une même mine, les teneurs en radon peuvent varier d’un à deux ordres de grandeur, selon le moment et le lieu de la mesure.

Les concentrations en radon dans la mine peuvent être élevées : par exemple, les analyses publiées en 2004[73] faites dans les mines brésiliennes ont mis en évidence des taux de radon dépassant dans toutes le niveau d'action pour les lieux de travail (500 à 1 500 Bq/m³ d’air, recommandés par la Commission Internationale de Protection Radiologique-CIPR 65). La dose efficace moyenne estimée pour les mineurs de fond brésiliens était presque 30 fois plus élevée que la dose moyenne mondiale pour les mineurs de charbon[73].

La modélisation du dégazage de radon et de ses descendants radioactifs, en profondeur comme en surface est encore (en 2011) délicate et en cours de développement et de validation[74]. Le radon (et descendants) peut remonter avec le grisou en surface via les failles du sol (souvent aggravées par les séquelles minières de type effondrement), et il peut s’introduire dans les caves et maisons ou autres bâtiments construits au-dessus d’anciennes mines[75]. D’autres études ont montré (au-dessus d’une ancienne mine d’uranium par exemple), que le radon peut continuer à remonter en surface bien après la fermeture ou l'abandon d'une mine, y compris via les failles de la roche sous-jacente au sol (et avec des variations saisonnières[76]).

Ainsi des taux élevés (410 kBq/m³ en moyenne) de radon ont été détectés dans le tunnel d'une mine d'uranium fermée (ainsi que son système de ventilation) en 1997, située de 15 à 55 m sous le village hongrois de Kővágószőlős). À proximité, la concentration moyenne de radon dans les habitations était de 483 Bq/m³ et bien plus élevée (en moyenne 667 Bq/m³) dans des maisons situées à ± 150 m de la projection en surface du tunnel minier + 50 m, contre en moyenne 291 Bq/m³ dans les maisons plus éloignées (300 m aux alentours). En moyenne, 88,8 kBq/m étaient trouvés dans le sol, et l'exhalaison de radon correspondait à 71,4 Bq/m² et par seconde (en moyenne). Les taux les plus élevés ont été mesurés en sortie de galerie et au sortir des failles remontant en surface et la concentration de radon élevée générée dans le passage (en moyenne 410 Bq/m³) peuvent influer sur la concentration de radon dans les maisons sur le tunnel minier. L’agriculture a été pratiquée sur le site après fermeture de la mine.

Dans une ancienne région minière où le charbon et les « cendres volantes » (déchets de centrales thermiques au charbon) sont légèrement radioactifs (U et ²²⁶Ra), des analyses de radon ont été faites au-dessus de l’ancienne mine et alentours (à toutes les périodes de l'année) ; les taux d'exhalation de radon allaient de 9 × 10⁻³ à 4 × 10⁻¹ Bq/(m² s). C'est sur les zones riches en charbon et en cendres de charbon que le dégazage (exhalation) de ²²²Rn était le plus élevé (avec des taux variant de 1,1 × 10⁻² à 4,5 × 10⁻¹ Bq/(m² s)).

Un test de couverture (par de l’argile et de la terre) d’une partie de la zone située au-dessus de l’ancienne mine de charbon a été fait, après quoi le taux d'exhalation du radon était divisé par 10 en moyenne, mais l’été, les émissions de radon étaient plus importantes, sans doute en raison de la déshydratation du sol.

L’utilisation des cendres volantes comme matériel de terrassement, fond de couche autour des maisons explique un taux élevé de radon dans les zones habitées. (Dans cette zone, à plus de 1 km de la mine, et en centre-ville ou au centre d'une zone de nouvelle urbanisation, on a mesuré des valeurs moyennes (sur un an) d'environ 0,15 Bq/(m² s) et le radon était encore exhalé autour de la mine d'uranium de Zirovski VRH en Slovénie (maintenant fermée) pour une dose de 0,005 à 0,25 Bq/(m² s) (à comparer à 0,67 Bq/(m² s) trouvés dans une maison construite au-dessus d’une ancienne mine d’uranium[77] ou aux 0,67 Bq/(m² s) de la mine à ciel ouvert australienne de la Sickness country, l’une des plus radioactives d’Australie (0,062 Bq/(m² s) aux alentours)[78].

En Suède, une étude rétrospective a montré une nette surmortalité par cancer du poumon chez les employés de mines de fer y compris chez les non-fumeurs. Chez un groupe de 1415 mineurs de fer suédois, ponctuellement exposés de 1951 à 1976 à de brèves durées d’exposition à des descendants radioactifs du radon, à des taux conduisant à approcher les limites professionnelles actuellement acceptées, le risque était presque multiplié par 5. Il y a eu 50 morts par cancer du poumon par rapport aux 12,8 attendus (en incluant les risques liés au tabagisme et par comparaison à un échantillon aléatoire de la population suédoise masculine). 18 de ces morts étaient des non-fumeurs, par rapport à 1,8 attendu, et 32 décès ont été observés chez les fumeurs ou des ouvriers récemment sevrés du tabac, pour 11,0 décès attendus. Le tabagisme additionne ses effets à l'exposition aux rayonnements alpha du radon[79].

Une autre étude rétrospective a été faite dans la mine souterraine de charbon de Figueira (Sud-Brésil), en fonction depuis 1942 (sans équipements diesel dans la mine) et où aucune mesure de radon n’avait été faite avant les années 2000 ; Pour 2856 mineurs (1979-2002) dont 2024 mineurs de fond potentiellement exposés au radon. Le risque de cancer pulmonaire est statistiquement bien corrélé à la durée de travail souterrain[80].

Dans des mines de charbon étudiées au Baloutchistan (Pakistan), le taux de radon variait de 121 à 408 Bq/m³, soit une dose calculée pour les mineurs variant de 1,38 à 4,67 mSv/an avec une moyenne de 2,19 ± 0,5 mSv par an, taux jugé acceptable par les autorités sanitaires locales[81].

Dans les années 1950, on commence à doser le radon et ses produits de dégradation radioactive dans les mines[82]. Dans les années 1960, après publication en 1959 de recommandations sur l’exposition à la radioactivité par la Commission internationale de protection radiologique[83], on commence à s’inquiéter du taux de radon de certaines mines de charbon[84] et on démontre plus clairement une surmortalité par cancer du poumon des mineurs de fond exploitant le charbon, à l’exposition au radon[85], et on essaye de préciser le rayonnement absorbé (voies externes et internes), dont par inhalation[86]^,[87].

Les études montrent que la quantité de radon dans les mines et le sol varie considérablement selon le caractère plus ou moins uranifère et radifère du matériau, mais aussi selon qu’il s’agisse d'une mine ouverte en plein ciel ou non, selon que les galeries soient bien ventilées ou non, et selon le contexte géologique et hydrogéologique (failles, mouvements de nappes phréatiques). La température intervient aussi, car elle accentue le dégazage du radon dans l’air, notamment en profondeur là où le charbon est plus chaud ; Par exemple, en portant expérimentalement la température du charbon de 30 °C à 180 °C, le taux de radon trouvé dans le charbon augmente de huit à dix fois. Dans la « fourchette basse » de réchauffement (de 30 °C à 70 °C), ce taux augmente de deux à trois fois (ce qui fait que le taux de radon trouvé dans un charbon peut être utilisé comme indice d'un chauffage du charbon[88], possible en profondeur, mais également en chauffage quand les terrils chauffent au Soleil et/ou ont entamé une combustion interne qui transforme le schiste noir des stériles minières en schiste rouge.

Les conditions météo en particulier les hautes et basses pressions et le vent peuvent également (passagèrement mais considérablement) affecter les taux d’extraction naturelle (exhalation) de radon à partir du sol, des failles drainantes ou de mines actives ou abandonnées[89]. Le radon peut être localement très concentré dans les mines. On en trouve moins que dans les mines d’uranium, mais certains charbons contiennent de petites quantités d’uranium et certaines mines de charbon produisent des quantités parfois importantes de radon.

Au Royaume-Uni (où il n’y a pas de mines d'uranium exploitées), douze mines de charbon et dix autres mines ont été étudiées. Le radon était présent dans les mines de charbon, mais moins que dans trois mines d'hématite (Ouest-Cumberland) et deux mines d'étain, où en plusieurs points des niveaux supérieurs au niveau opérationnel étaient atteints[90] (avec une incidence effectivement accrue de cancers dans les mines d’hématite)[90]^,[91].

Le lignite relargue aussi du radon et des descendants radioactifs du radon[92] auxquels les mineurs de fond sont plus exposés (dans le cas de mines souterraines). Comme dans les mines de charbon, les taux de radon aéroporté peuvent fortement varier selon les lieux et moments. Par exemple, dans 3 mines de lignite étudiées en Turquie, les concentrations de radon dans les mines variaient de 50 ± 7 à 587 ± 16 Bq/m³ d'air (il faudrait y ajouter les taux de descendants radioactifs du radon), en dessous des seuils d'action en vigueur en Turquie, selon les expositions au radon telles qu'évaluées pour les travailleurs des mines de lignite d'Tunçbilek, Ömerler et Eynez à respectivement 1,23, 2,44 et 1,47 mSv par an[92].

Il en va de même pour les mines de schistes bitumineux (ex. : dans la mine d’Amasra, du « bassin houiller bitumineux de Zonguldak » (Turquie) sur 40 jours, les taux de radon ont varié de 49 Bq/m³ à 40 m de fond à 223 Bq/m³ à -100 m, avec une moyenne de 117 Bq/m³), inférieure au seuil d'intervention de 500–1 500 Bq/m³ recommandés par la Commission internationale de protection radiologique (CIPR) en 1993. La « dose efficace moyenne » pour les travailleurs de cette mine a été estimée à 3,4 µSv par jour[93] et peut être comparée à celle subie dans d’autres mines (mines de bore, où l’air est riche en radon, mines de chrome où le minerai est peu désorbant et où la radioactivité de l’air est « faible », inférieure à celle des minerais[94]) alors que dans les mines de charbon, le radon peut être nettement plus présent, à cause notamment de teneurs plus élevées du charbon en uranium et thorium[94].

Dans d’autres cas, les taux de radon dans l’air intérieur des galeries de mines dépassaient les recommandations du CIPR (ex : plus de 1 000 Bq/m³ d’air dans les mines de Kozlu, de Karadon et d’Üzülmez dans le bassin minier bitumineux de Zonguldak également en Turquie)[95].

Le radon émis par les mines de charbon a des impacts connus sur les mineurs de fond, mais semble pouvoir également et plus largement contribuer à l’augmentation du fond radioactif de l’air autour de certains sites miniers. On a montré par exemple dans le bassin charbonnier des Appalaches une incidence accrue du cancer du poumon dans les zones d’extraction, qui ne semble pas pouvoir être expliquée par d’autres facteurs de risque ou covariables que l’exposition au radon, même si le tabagisme et la pauvreté sont aussi des facteurs contributifs[96].

Dans certaines régions au moins, le fond géochimique et/ou le fond aérochimique[97] naturels peuvent aussi être perturbés par les eaux d’exhaures de pompages miniers[98] ; ces eaux, ont en effet été remontées (par milliards de mètres cubes, depuis plus de 100 ans) et déposées dans des bassins d’évaporation ou évacuées dans les rivières (en modifiant les teneurs en sel de la Baltique). Or, en profondeur, ces eaux sont souvent (en Pologne tout particulièrement) hautement minéralisées (taux de sel atteignant 200 kg/m³, par exemple dans la nappe du carbonifère minier de Haute-Silésie[98]. Elles contiennent souvent une forte concentration de radium 226 (jusqu’à 400 kBq/m³ dans le cas de la Haute-Silésie). Ces eaux radifères contiennent souvent aussi des quantités significatives d'ions baryum[98]. Dans ces cas, en surface, le radium coprécipite facilement avec du baryum sous forme de BaSO₄ + RaSO₄[98]. La radioactivité spécifique de ces dépôts peut être élevée (se mesurant en MBq/kg parfois). Ces dépôts radioactifs peuvent générer un rayonnement gamma élevé, accompagné d’une certaine élévation des concentrations de radon et de ses descendants dans l'air[98]. Une partie du fond dit « naturel » de radioactivité ambiante aéroportée pourrait en fait provenir des milliers de mines d’uranium, de fer, de charbon… encore actives ou autrefois actives.

Selon les études récentes (2019) mêmes de faibles expositions augmentent le risque de cancer du poumon[99].

Analyse écologique contestée du physicien Bernard L. Cohen sur le taux de mortalité par cancer du poumon, en fonction du taux moyen de radon domestique (5 pCi/l ≈ 200 Bq/m³). Selon l'auteur, pour les faibles doses d'irradiation, on observe un taux d'autant plus faible de cancers que le taux de radon est élevé. Selon le Centre international de recherche sur le cancer de l'OMS, ces analyses sont sans valeur[100].

Le radon est responsable de la plus grande part de l'exposition humaine à la radioactivité : 42 % du total selon l'OMS[101]. Sur cette base, si l'on applique le modèle linéaire sans seuil (dont on sait par ailleurs qu'il ne reflète pas la réalité de l'exposition biologique), les autorités sanitaires[102] estiment que sa radioactivité serait (selon le modèle utilisé) la cause de 2,2 à 12,4 % des décès par cancer du poumon en France, ce qui en ferait la deuxième cause de décès par cancer du poumon, juste derrière le tabac et au même niveau que le tabagisme passif[103]^,[104]^,[105].

En fait, depuis les années 1990, les études épidémiologiques de type cas-témoins s’efforçant de relier l’exposition domestique et les cancers du poumon se sont multipliées sans réellement apporter jusqu’à présent de conclusions définitives[106].

Quelques études « à contre-courant » contestent ces estimations et suggèrent au contraire qu'une exposition à des faibles doses de radon pourrait réduire le nombre de cancers constatés[107]^,[108]^,[109]. Les corrélations géographiques entre richesse du sol en uranium et cancer du poumon sont constamment inverses[106], un effet possiblement expliqué par la répartition géographique des fumeurs (statistiquement plus citadins, sur des sols moins riches en uranium)[110].

En définitive, les risques de l’exposition résidentielle au radon sont évalués en extrapolant la relation dose-effet obtenue pour les mineurs d’uranium. Le radon présente-t-il vraiment un tel risque pour la population[111] ?

Évolution du taux de radon dans un laboratoire sur une semaine.

Le flux naturel de radon peut se retrouver plus concentré dans les espaces clos et notamment dans les maisons, dans les caves mal ventilées, à cause de la désintégration du radium, qui vient lui de la désintégration de l'uranium naturellement présent dans les briques et les roches du sol.

Le radon étant à durée de vie courte, il n'a pas le temps en quelques jours de diffuser à travers un matériau continu (sol compact, mur ou dalle sanitaire). Il ne peut pénétrer en quantité significative dans des bâtiments qu'à travers des solutions de continuité le long desquelles le gaz peut migrer rapidement : failles dans le sol, fissures dans les dalles. Une fois sur place, le radon reste dans les lieux quand ils sont mal ventilés : « le radon s'accumule avec les odeurs. » Les moyens pour diminuer les concentrations de radon dans les maisons sont l'aération et la ventilation des maisons, l'utilisation des vides sanitaires, le colmatage des fissures au niveau du sol, etc.

Selon un médecin français, André Aurengo :

« Si vous êtes inquiets du radon, aérez 5 minutes le matin, 5 minutes à midi, et 5 minutes le soir, et vous n’aurez pas de radon. Évidemment, les gens qui sont sur ce marché vous proposeront des solutions incomparablement plus lourdes et coûteuses[112]. »

De ce fait, le taux de radon dans les domiciles ou bâtiments publics est très variable. De plus, ce taux peut varier rapidement d'une pièce à l'autre, ou d'un moment à l'autre, en fonction de la circulation à l'intérieur du bâtiment.

En France, la teneur domestique moyenne est voisine de 65 Bq/m³[104], et 92 % des habitations seraient à moins de 200 Bq/m³. Mais 1,5 % sont situés dans la limite d'intervention, entre 400 et 1 000, et 0,5 % au-dessus de 1 000, c'est-à-dire à des taux comparables à ceux observés dans les mines d'uranium (une fois ventilées). Dans les cas extrêmes, la concentration du flux de radon peut conduire à des valeurs très importantes (comme le montre l'exemple de Stanley Watras, à près de 100 000 Bq/m³).

Dans les régions où la concentration en uranium dans la roche est élevée, il est souvent présent dans les habitations peu ventilées, ou construites sur des sols à fort dégagement de radon (rez-de-chaussée, maisons, caves). Il entraîne alors une exposition interne conséquente à cause de ses descendants à vie courte (dont fait notamment partie le polonium). La Creuse, la Lozère, le Tarn et la Corse-du-Sud ont, dans les bâtiments, des concentrations supérieures à 250 Bq/m³. Les taux les plus faibles sont dans les Landes (28 Bq/m³) en raison de la nature sédimentaire des sols[104].

En Suisse, dans les pièces d'habitation et de séjour, la valeur limite au-dessus de laquelle il faut assainir est de 1 000 Bq/m³ la valeur recommandée au-dessus de laquelle il est recommandé d'intervenir est de 400 Bq/m³ (pour autant que les investissements soient supportables). La législation de 1994 impose que tout bâtiment dépassant cette limite soit assaini aux frais du propriétaire. Une valeur de référence de 400 Bq/m³ est à respecter pour les bâtiments neufs, transformés ou après une remédiation. La mesure du radon se fait en hiver et au moins pendant un mois.

Aux États-Unis et Luxembourg, la valeur maximale qu'il est recommandé de ne pas dépasser pour les habitations est de 150 Bq/m³.

Dans l'Union européenne, la valeur recommandée est de 400 Bq/m³ pour les bâtiments existants et de 200 Bq/m³ pour les nouveaux bâtiments.

En Italie, la valeur à respecter sur les lieux de travail et les écoles est de 500 Bq/m³.

Au Canada, la valeur recommandée pour les habitations est de 200 Bq/m³.

En France, pour les lieux accueillant du public, la limite d'intervention[113] est de 1 000 Bq/m³ et la valeur recommandée est de 400 Bq/m³. L'obligation de mesure systématique ne concerne en 2008 que 31 départements, mais il est désormais obligatoire de réaliser une surveillance non seulement dans les établissements d'enseignement, les établissements sanitaires et sociaux, les établissements thermaux et les établissements pénitentiaires, mais aussi dans les locaux souterrains où certaines activités professionnelles sont réalisées au moins une heure par jour[114]. Il n'y a pas pour l'instant d'obligation pour l'habitat[104]. Il existe un « plan national 2005-2008 contre le radon » dont l'ASN a publié le premier bilan d'actions le 26 avril 2010[115], peu après que le Haut Conseil de la santé publique eut recommandé une importante réduction du seuil d'exposition au radon[116].

À partir de modélisations, éventuellement recalées par des contrôles in situ, on peut établir des cartes de risque ou d'exposition environnementale, comme cela a été fait ou est en cours en France[126] et éventuellement en précisant le risque pour les personnes plus vulnérables comme les fumeurs comme au Canada[136]

Plusieurs cartes ont été publiées pour la France en 2006[103], par l'IRSN[23] avec de légères nuances, sur la base des données géologiques et parfois de mesures in situ. Elles montrent généralement des moyennes mathématiques de risques d'exposition par région ou département, et ne tiennent pas compte d'éventuels points-chauds locaux d'origine géologique (failles, cavités souterraines naturelles) ou liés à la proximité de cavités minières et d'affaissements miniers[23]. L’IRSN précise que ces cartes « ne fournissent qu’une tendance générale du potentiel radon pour un territoire donné. Ces cartes ne permettent en aucun cas de prédire les concentrations de radon à l’intérieur d’un bâtiment donné et ne peuvent se substituer à la réalisation de mesures »[23]

Une carte européenne (Atlas européen des radiations naturelles) est en préparation depuis 2008, sous l'égide d'un groupe dit « REM » (pour Radioactivity Environmental Monitoring[137]) à l'initiative de la Commission européenne, de l’IES/JRC (Institute for Environment and Sustainability, Joint Research Center), sur la base d'une méthodologie commune et à partir des données géologiques[23].

Le radon pose des difficultés dosimétriques, car à faible durée de vie, en état d'équilibre gazeux complexe, avec des produits de filiation solides de faible période radioactive, et en raison d'une faible pénétration des émissions alpha.

• L'unité d'exposition Sievert mesure l'effet biologique sur un individu, induit par le rayonnement absorbé (pour la totalité du corps exposé de manière interne et/ou externe, on parle de dose efficace).
• Une autre unité d’exposition a été proposée : l’« énergie alpha potentielle cumulée », fondée sur l'exposition à une activité volumique donnée, durant un temps donné et exprimée, en joule-heure par mètre cube (J h/m³). Une équivalence en sievert a été attribuée à cette grandeur, par comparaison avec l'excès de cancers (poumon) induits.

La mesure du radon dans les habitations et locaux s'effectue principalement avec un « dosimètre radon », sur une durée test de quinze jours à plusieurs mois, et, dans les cas où le radon vient du sol (la plupart des cas), préférablement en saison froide, car cela n'est pas significatif de mesurer le radon en été quand les fenêtres sont souvent ouvertes.

Un dosimètre radon consiste en un film plastique, sur lequel, après traitement, chaque impact de particule alpha laisse un trou microscopique. Après étalonnage, le nombre de traces et la durée de la mesure permettent de déduire la concentration de radon dans l'air.

• Bujdosó E (1999) « Radon in environment, A current bibliography » ; Chemistry and Materials Science ; Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry ; volume 241, Number 2, 439-449, DOI: 10.1007/BF02347484 ; Bibliographic Collection (Springerlink ; résumé)
• Clement C.H, Tirmarche M, Harrison J.D, Laurier D, Paquet F, Blanchardon E & Marsh J.W (2010) Lung cancer risk from radon and progeny and statement on radon. Annals of the ICRP, 40(1), 1-64.
• De Villiers A.J & Windish J.P (1964) Brit. J. Indust. Med., 21, 94
• Frank A.L & Benton E.V. (1977) Radon dosimetry using plastic nuclear track detectors ; Nuclear Track Detection, Volume 1, Issues 3–4, December 1977, Pages 149-179 (résumé)
• Harris S.J (1954), Arch. Indust. Hyg., 10, 54
• Jacoe B.W (1953) Arch. Indust. Hyg., 8, 118
• Lucas H.F & Gabrysh A.F (1966) Radon in Coal Mines, ANL-7060
• Olivier Catelinois (2004), Évaluation des risques associés aux rayonnements ionisants, Cancers du poumon après exposition domestique au radon et cancers de la thyroïde après exposition accidentelle aux iodes radioactifs, Thèse de doctorat en épidémiologie/santé publique ; Université Paris 11.
• Tirmarche M, Harrison J.D. , Laurier D, Paquet F, Blanchardon E & Marsh J.W (2010) Lung Cancer Risk from ICRP Publication 115: Radon and Progeny and Statement on Radon. Ann. ICRP. 40, 1.

• (en) « Technical data for Radon » (consulté le 2 juillet 2016), avec en sous-pages les données connues pour chaque isotope

Pour en savoir plus sur la prévention contre les risques associés au radon, voir notamment les liens suivants :

• Le radon – évaluation et gestion du risque (ASN, France)
• Métrologie du radon dans les bâtiments (IRSN, France)
• IRSN : dossier avec notamment l'Atlas Radon, par commune (Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire, France)
• Radon-France
• Le radon, comment s'en prémunir (AFCN, Belgique),
• Le radon (BAG, Suisse)
• Tout sur le radon, brochures, exemples, etc. (Office fédéral de la santé publique Berne, Suisse)
• Le radon domiciliaire – Ministère de la Santé et des Services sociaux du Québec
• Le radon, un coupable pernicieux – Association pulmonaire du Québec
• Impact sanitaire du radon domestique : de la connaissance à l’action. Institut de veille sanitaire, Bulletin épidémiologique hebdomadaire 15 mai 2007 / n^o 18-19.
• [PDF] Roger Cadiergues, La Qualité de l'air : le radon, livret 2010, 18 pages
• WHO handbook on indoor radon.

• Portail de la chimie